พระถ้ำเสือนี้ ตามคำบอกเล่า ได้ถูกค้นพบมานานแล้ว ในราวปี พ.ศ.2470 ชาวไร่ผู้หนึ่งเดินทางขึ้นเขาเสือ เพื่อไปหามูลค้างคาวตามถ้ำ แล้วพบพระจำนวนมาก จึงนับเป็นการแตกกรุครั้งแรกและเป็นที่มาของชื่อพิมพ์พระอีกด้วย หลังจากนั้นได้มีผู้พบตามสถานที่ต่างๆ ทั้งในถ้ำ เนินเขา วัด และเจดีย์ อาทิ ถ้ำเขานกจอด เขาวงพาทย์ เจดีย์เขาพระ วัดหลวงเขาดีสลัก และตามถ้ำต่างๆ ในจังหวัดสุพรรณบุรี
และเมื่อปี พ.ศ.2514-2515 ที่วัดหน่อพุทธางกรู อ.เมือง จ.สุพรรณบุรี ก็มีผู้ขุดพบพระถ้ำเสือปะปนอยู่กับพระกรุสมัยอยุธยาอยู่ 2-3 องค์ ต่อมา ที่วัดสองพี่น้อง อ.สองพี่น้อง จ.สุพรรณบุรี ซึ่งเป็นวัดเก่าแก่สร้างในสมัยสมเด็จพระนารายณ์มหาราช ก็มีการพบพระถ้ำเสืออยู่รวมกับพระยอดธง ในเจดีย์หน้าโบสถ์หลังเก่าก่อนบูรณะ ซึ่งทั้งหมดนั้นเป็นสมบัติส่วนตัวของพระอาจารย์คง หรือ พระพิรอด พระเกจิผู้สร้างวัดสองพี่น้อง ท่านเป็นผู้เรืองวิทยาคมแก่กล้า และเป็นพระอาจารย์ในสมเด็จพระนารายณ์มหาราชอีกด้วย แสดงให้เห็นว่าพระถ้ำเสือนี้ได้ถูกพบและนำมาใช้บูชาเป็นเวลาช้านานตั้งแต่สมัยอยุธยาแล้ว
เนื้อหามวลสารพระถ้ำเสือ เป็นพระเนื้อดินเผาผสมว่านเกสรวิเศษต่างๆ ที่มีความละเอียดสูง พื้นผิวองค์พระแน่นหนึบปราศจากความเหี่ยวย่น แต่แฝงด้วยความเก่าแก่ และดูเข้มขลังในที โบราณาจารย์ผู้รู้สันนิษฐานว่าก่อนนำเอามวลสารมาหล่อหลอมเป็นองค์พระนั้น ได้นำดินมานวดบดป่นจนละเอียดแล้วกรองเอาสิ่งแปลกปลอมออก จนเหลือเป็นเนื้อดินบริสุทธิ์ปราศจากสิ่งสกปรกเจือปน ก่อนผ่านความร้อนและผ่านกาลเวลามานับพันปี
พุทธลักษณะพุทธศิลปะของพระถ้ำเสือ เป็นแบบอู่ทองล้อทวารวดี ที่มีความโดดเด่นและมีเอกลักษณ์เฉพาะอย่างชัดเจน พิมพ์ทรงส่วนใหญ่จะมีลักษณะคล้ายเขี้ยวเสือ มีขนาดเล็กบ้าง ใหญ่บ้าง แตกต่างกันไป โดยสามารถแยกเป็นพิมพ์หลักๆ ได้ดังนี้
1. พิมพ์ใหญ่ แยกย่อยเป็น พิมพ์หน้าหนุ่ม พิมพ์หน้านาง
2. พิมพ์กลาง แยกย่อยเป็น พิมพ์หน้าฤๅษี พิมพ์หน้าหนุ่ม (ตุ๊กตา)
3. พิมพ์เล็ก แยกย่อยเป็น พิมพ์หน้าหนุ่ม พิมพ์หน้าแก่ พิมพ์สังฆาฏิ
4. พิมพ์ต้อ หรือ พิมพ์จิ๋ว
นอกจากนี้ยังมีพิมพ์อื่นๆ ซึ่งพบเห็นจำนวนไม่มาก ส่วนพิมพ์ที่เป็นที่นิยม คือ ‘พิมพ์กลาง หน้าฤๅษี’ เนื่องจากลักษณะพิมพ์ทรงมีความงดงาม ปรากฏรายละเอียดพระพักตร์ และจำนวนพระก็มีมากอีกด้วย
พุทธคุณพระถ้ำเสือ มีพุทธคุณเป็นเลิศ ไม่ว่าจะเป็นด้านคงกระพันชาตรี มหาอำนาจ เสริมบุญบารมี บันดาลโชคลาภ และความเจริญรุ่งเรือง เป็นที่ปรากฏแก่ผู้ครอบครอง
การพิจารณาเนื่องจากเป็นพระเนื้อดินเผาที่มีอายุการสร้างยาวนานมาก ต้องสังเกตเนื้อหามวลสาร สีสันวรรณะจากการเผา และคราบกรุในแต่แหล่งที่พบซึ่งจะมีความแตกต่างกันไปตามกาลเวลาและสถานที่